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流化床中气体停留时间对煤热解过程释放产物的影响

    煤炭是我国*主要的能源来源,煤炭的高效清洁利用受到了越来越多的关注。煤热解技术将煤在缺氧条件下高温裂解,发生一系列物理化学变化,在将产物分级利用的同时也减少了环境污染,有着投资低、系统简单等优势。煤热解转换工艺系统中,随着反应装置的日益庞杂,热解挥发产物在离开反应区域后在反应器及热解气输运管道中还会受到一定余热的影响,发生裂解、脱氢、缩聚等气相二次反应,*终改变热解产物的组成。热解气在有效加热段的气相输运停留时间对煤热解*终产物的产率及组成有着很大的影响。以往关于气体停留时间对热解产物影响的研究中有着停留时间过短、加热速率不高、温度研究不够系统等问题。
    本文以小型流化床快速热解反应器为基础,分别通过在炉内调节载气流量和在炉外搭建不同尺寸的热解二次反应段两个方面来改变气体停留时间,研究了在较短气体停留时间(1.8～7s)及较长气体停留时间(5.5～18.7s)下热解产物的变化,从而揭示热解热解过程中的气相二次反应机理,为热解反应器的设计及运行提供依据。
    (1)炉内较短气体停留时间影响的研究中,以小龙潭褐煤为热解原料,确定了流化气速、热解时间等反应参数,通过调节载气流量控制热解气停留时间1.8～7s,热解温度500～80℃,收集并计算半焦、焦油、煤气及水分等产物产率和含量。实验结果发现热解焦油随气体停留时间的增加先增后降并存在一个*大值,焦油产率受气相二次反应及流量改变升温速率的共同影响,4s以内受颗粒内部反应消耗及稀相区颗粒停留时间过短的影响,焦油产率有所不足。4s或5.5s以后气相二次反应开始占据主导并使焦油裂解成小分子产物,气体和水产率在较长的停留时间下有一定增加。700℃热解焦油四组分层析实验说明,5.5s和7s较长停留时间下的芳香烃含量相比其它组分有增加趋势,焦油芳香化程度增加,应该与芳构化及缩聚反应有关。7s中焦油总收集率相比1.8s下降5.32%,应该与轻质化组分容易挥发有关,沥青含量的减少也说明了焦油轻质化程度的增加。
    主要煤气组分中CO和CO_2在5.5s以后有少许增加,应该与含氧官能团的裂解有关。CH_4产率变化并不明显,H_2组分在较短停留时间有反向增长趋势,可能与早期热解交联反应有关。C_2H_6在700℃反应下的产率*高,随停留时间开始下降的趋势也更迟一些,C_3H_8及C_3H_6均在600℃以上高温下的变化更为明显,5.5s以后的产率有所下降开始裂解成更小分子的气体。
    (2)炉外更长气体停留时间影响的研究中,通过搭建不同尺寸反应段与无二次反应段对比,研究5.5～18.7s停留时间下气相二次反应规律发现。焦油产率随停留时间的增加逐渐减小,气体产率有所增加。焦油组分随气体输运管道的延长和扩大逐渐裂解成小分子煤气产物及水,焦油二次反应增强。焦油轻质组分切分及GC-MS分析结果表明,低沸点焦油组分的含量有所增加,轻质焦油中脂肪烃组分下降明显,逐渐裂解或发生芳构化反应。
    主要芳香烃组分增加明显,应该与大分子芳香核裂解及芳构化、缩聚反应有关。非烃组分中酚类组分下降明显,是焦油二次裂解的主要形式之一,其它非烃组分如含氧杂环也有所减少,18.7s条件下的焦油结构更加简单。主要煤气组分及水从5.5s至18.7s均有不同程度的增加。CH_4组分的增加主要来自于脂肪结构的裂解及高下芳甲基脱落和芳构化反应,H_2组分在700℃和800℃增加更为明显,应该与缩聚反应和脱氢反应有关,CO和CO_2则主要来自于各种含氧官能团及含氧杂环的裂解。H_2O产率增加明显,是酚羟基裂解的主要产物之一。C_2～C_3产率随停留时间先增后降,多来自于脂肪烃及脂肪侧链的裂解,8.6s以后开始下降裂解成更小分子的经类气体,烯烃组分在18.7s时有所上升,是热解气二次裂解的主要产物。
    (3)此外实验还选取了神华末煤及榆林烟煤在5.5s～18.7s条件下进行热解实验对比小龙潭褐煤的实验结果进行了分析。研究发现,随停留时���的增加,小龙潭褐煤热解焦油产率的下降及煤气与水产率的上升相比另两种烟煤更加明显,褐煤热解焦油组分更不稳定,同样条件下更易发生气相二次反应而裂解。而在提高二次裂解段温度的研究中,保持流化床初始段温度为600℃,提高二次反应段温度为700℃和800℃,焦油及主要煤气产物的二次反应明显加强,二次裂解温度的提高使得二次热解反应随停留时间的增加更加深入。 
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